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半导体量子点-金属纳米球杂化中相干等离子体场有效拉比频率的分裂

   日期:2024-03-24 22:43:27     来源:http://www.900614.com/    作者:小编    浏览:154    

摘要

研究了半导体量子点与三种金属纳米球在三种电磁场作用下等离子体场的有效拉比频率的分裂。我们从理论上研究了偶极子-偶极子相互作用在产生许多多极子中的作用。然后,根据等离子体场的定量多极,将有效拉比频率分成三部分。导出了描述SQD-MNPs纳米体系光学性质的密度矩阵方程。我们研究了有效拉比频率各部分的影响,并分别进行了比较。在混合系统中,改变探针场角度、强探针场等参数会影响探针场的三部分有效拉比频率。

介绍

对于半导体量子点(SQD)、金属纳米粒子(MNP)及其与光场相互作用的影响的讨论已经做了大量的努力,这对许多当代科学学科都很有用。它可以形成一个混合量子系统,该系统将展示光电子学领域所需的各种新型光学特性[1,2]。研究表明,QD-MNP系统中的量子相干效应可以形成一个势垒(量子笼),在空间上限制了MNP的相干归一化等离子体场的空间范围[3]。Artuso等人[4]研究了MNP几何形状如何用于定制混合结构的局部场、耦合和动力学,并发现可以通过设计金属纳米颗粒形状和在MNP上放置sqd来控制耦合MNP和sqd的单个局部近场来定制系统的响应。研究了混合纳米系统的种群动态和吸收特性,以证明它如何依赖于QD-MNP系统的集体分子状态[5]。[6]发现了量子发射体和金属纳米粒子杂化系综中的反常偶极子-偶极子相互作用。半导体量子点(SQD)中激子居群的相干转移是由金属纳米粒子(MNP)的表面等离子体调控的,[7]对此进行了研究。本文分析了由半导体量子点和金属纳米粒子组成的耦合系统中受控居群反转的潜力[8]。由半导体量子点和金属纳米球组成的异源二聚体的双光子Rabi振荡的理论研究被[9]发现。利用密度矩阵方法研究了二聚体纳米杂交体和三聚体纳米杂交体的光致发光理论[10]。一种由量子发射体、金属纳米粒子和石墨烯等三种纳米系统组成的杂化纳米系统的光致发光猝灭和等离子体特性理论得到了发展[11,12,13]。偶极-偶极相互作用对掺杂在聚合物基体中的量子点系综中单光子和双光子光致发光的影响在文献[14]中进行了讨论。激子-等离子体系统的研究提供了许多可用于控制系统光学响应的参数[15]。研究发现,相互作用的多极处理对于理解强相互作用的激子-等离子体纳米系统至关重要[16]。通过[17]分析了在掺杂p的半导体量子点(QD)与金属纳米颗粒耦合的混合体系中具有自旋定义的量子态的制备。研究了由半导体量子点(SQD)和金属纳米粒子(MNP)耦合到一维表面等离子体波导的混合系统与单个等离子体激元相互作用的输运特性[18]。产生异常光致发光猝灭[19]。Jiang等[20]从理论上提出了一种新的双孔结构来提高单发射极的发射率,数值研究表明该结构具有较大的局部电场。本文从理论和实验两方面研究了由AuNPs和SiQDs组成的杂化分子样品的非线性折射率[21]。文献[22]讨论了金属纳米杂化体双光子光谱中的偶极子-偶极子相互作用。提出了一种等离子体纳米波导的量子产率理论,其中包层由量子点系综组成,核心层由金属纳米粒子系综组成[23]。由于纳米粒子之间的偶极子-偶极子非相干相互作用,具有表面等离子体共振的含有Au和cu纳米粒子的双层薄膜在单个薄膜上表现出增强的三次谐波产生[24]。从理论上研究了由金属纳米粒子(MNP)和非对称双半导体量子点(SQD)分子通过远距离库仑相互作用耦合在一起的杂化结构的光学性质[25]。文献[26]研究了不同参数下探针场和控制场对等离子体-激子偶极子相互作用强度的影响。

在本文中,本方案基于半导体量子点(SQD)和金属纳米球(MNSs)在三种电磁场存在下的耦合纳米系统。采用四能级v型系统,其中发生不同的激子跃迁。我们推导了在金属纳米球和半导体量子点中产生偶极矩的三个电磁场的极化,其中这些结构通过多极相互作用相互作用。本文的主要研究重点和动机是将相干等离子体场的有效拉比频率分成三部分,分别研究影响显著的各部分的影响,并对各部分进行比较。本工作的组织如下:在“理论模型和形式”一节中,我们描述了SQD-MNSs纳米系统,推导了描述系统动力学的密度矩阵方程,并得到了混合纳米系统有效拉比频率的三部分的形式。在“数值结果和讨论”部分,我们讨论我们的数值结果。最后,我们在“结论”部分给出我们的结论。

理论模型与形式主义

我们考虑一个由单个半导体量子点(SQD)和三个半径相同的金属纳米球(用r表示)组成的混合纳米系统,半导体量子点(SQD)和系统周围的环境分别具有介电常数和。我们假设SQD的特征是一个由、、和指定的四能级原子系统,其中状态是基态。SQD与三种金属纳米球的中心距离相同(记为),三者之间的中心距离分别为(,)。所有这些中心都在二维(2D)平面(ZOX)中,其中SQD的中心位于原点o()是分别限制在z轴和三个之间的角度,如图1所示。SQD的激子跃迁由跃迁频率,和表征,其中,。系统分别与三个频率为()的电磁场相互作用。这些场在半导体量子点中产生激子,在三个金属纳米球中产生表面等离子体激元(SPP)。激子和SPP产生偶极电场,通过偶极-偶极相互作用(DDI)相互作用。在这个问题中,我们假设三个金属纳米球是相同的。将每个粒子视为具有介电函数的经典粒子,根据广义Drude理论,它可以写成[27]:,其中为的等离子体频率,为阻尼常数。()为杂化纳米体系的SQD与相互作用的哈密顿量,可表示为:

(1)

其中,算子()和是与原子跃迁相关的SQD的偶极矩。(为)表示由于电磁场诱导的系统组件的贡献而落在SQD上的场。可以写成:,其中。在外加场的作用下,场由3个on SQD产生,计算公式如下[28]:。矢量偶极子来自于在三个表面上产生的电荷,直接在z轴上,其中由:,,给出,沿着矢量的单位矢量由:。为落在上的场的结果,由式给出,其中为三场的有效筛分()。电偶极子场是由SQD在每一个上的偶极子-偶极子相互作用引起的,由:给出,是场的SQD的偶极矩,由:,,给出。偶极场()是由于金属纳米球()之间和电磁场作用下的偶极-偶极相互作用产生的。表示为,其中,为如图1所示,沿矢量从中心向中心方向的单位矢量。也就是说,我们可以得到:,,。单位向量,和分别指向到,到和到。为简单起见,我们分别用、和表示它们。为得到和的方程,将上式中的l替换为k。通过对上述步骤进行递归,我们可以得到一个表达式,取多个多极子,直至- 10阶。则SQD的总哈密顿量表示为:

(2)

其中电磁场方向()沿x轴。我们注意到,当我们取有效拉比频率的所有项时,有效拉比频率非常少的项的影响并不会出现。因此,我们可以将相干等离子体场的有效拉比频率()根据三者之间的多极距离等级(即)以三部分的形式表示,然后取:,,,,,,,,则有:

(3) (4)

在哪里?

(5) (6)

式中,& 1,3 & 3,4分别为& 2& 3和。将、、、和代入上述方程。从有效拉比频率方程中可以看出,距离的等级是递增的。有效拉比频率(FPERF)的第一部分有包含()的项。第二部分的有效拉比频率(SPERF)有包含()的项。有效拉比频率(TPERF)的第三部分有包含和[]的术语,因此我们可以将其写成和[]()的形式。如果我们有更多的多极子那么有效的拉比频率可以被分成多于3个部分距离的秩就变成了n。我们可以研究混合纳米体系中各部分有效拉比频率的影响,并与其他部分进行比较。该行为变得类似于仅(即包含的术语)。从图中可以看出,FPERF与,SPERF与,TPERF与,其均值随着距离的增加,其增加的秩为(,)。

图1
figure 1

SQD和three(混合纳米系统)的示意图。SQD具有具有三个电磁场的四电平v型配置耦合

在电偶极子近似和旋转波近似[29]下,我们定义三者耦合的SQD的密度矩阵元的运动方程(主方程)为:

(7) (8) (9) (10) (11) (12) (13) (14) (15)

其中密度矩阵元素具有单位性质,而,,,,,。其中和分别表示激发态和自发辐射的辐射衰减率。是这三个场的频率失谐。

数值结果及讨论

在本节中,我们讨论了有效拉比频率的三个部分的作用及其在混合纳米系统中的影响。这三种材料分别是银(Ag),等离子体频率和弛豫阻尼分别为9.02eV和0.026eV[30,31,32]。以探针场为强场,考察其对杂化纳米体系的影响。混合纳米体系的参数取为nm、e nm,,,,,,,和nm。我们有,还有,还有。其他参数的变化在图的标题中显示,并在下面描述。

图2显示了在r (10,12)nm处不同值的部分的光谱。图2和图2分别取为,和分别取为,和分别取为。由于多极场之间的强相互作用,在该图中显示了不对称形状。我们注意到,随着距离r的增加,光谱的绝对值减小,导致弱相互作用。图2显示了光谱负值中的三个孔。图2和分别说明了光谱和的正值。我们注意到,当,三个纳米球,和之间的距离是不同的。但是,三个纳米球之间的距离是相等的。然后当r增加时,,,和增加(由Matlab的数值结果显示)。我们得出,当和(i,)之间的夹角相等时,和的距离相等。多极体之间的相互作用是非常有效的,当三个和SQD之间的距离相等时,三个之间的距离也相等。因此,分裂对阐明多极子之间的强相互作用具有重要作用。

图2
figure 2

的部分的谱是,at的函数。和for,分别是at。和for,分别是at。(红色曲线)表示,(蓝色曲线)表示

图3显示了在强探测场具有不同值(,)时,各部分的光谱与的函数关系。在图3中,分别取、、、和。图3中,、和分别取为,和分别取为。强探测场的改变会对三部分产生影响。图3,在中间处有两个小峰,中间处有一个尖峰,在中间处尖峰迅速减小。图3,,和出现有两个孔的宽窗口,当增加()时,两个孔从窗口中消失,光谱在两侧出现两个峰。

图3
figure 3

的部分的光谱作为at的函数。和for,分别是at。和for,分别是at。(蓝色曲线)表示,(红色曲线)表示

图4为不同值时的部分光谱。图4、、和分别取为、和,图4、和分别取为、和。我们注意到在光谱窗口中有三个空穴的部分,由于多极相互作用的不同,每个部分的光谱行为值是不同的。根据和的值,我们得出三个部分的行为是不同的,因此角度在改变这三个部分的行为中起着重要的作用,从而导致它们之间的强相互作用。

图4
figure 4

的部分的谱作为的函数。And for, And分别at;和for,分别是at。(蓝色曲线)表示,(黑色曲线)表示,(红色曲线)表示

在图5中,我们给出了,和作为失谐和介电常数的函数的三维图。图5分别为、、和显示了和。我们注意到图5和(和)是相同的,所以当完全取有效拉比频率时,不进行分裂(如图5所示),其表现为如图5所示(即),这意味着()表现为仅的效果。然后,有必要对有效拉比频率进行拆分,以显示和的影响。

图5
figure 5

的三维光谱,和作为失谐和介电常数的函数。和分别表示为,和

在图6中,我们给出了三部分的三维图,作为失谐和介电常数的函数。图6、和分别显示为、和,图6、和分别显示为、和。我们注意到三个光谱的高度随着介电常数的增加而迅速下降。图6()和图6()显示在介电常数较小时,大窗口中有三个空穴,增大介电常数时,光谱窗口中有一个空穴。多极相互作用强度与介质常数有关,介质常数越大,多极相互作用强度越小。

图6
figure 6

的部分的三维光谱作为失谐和介电常数的函数。And for, And分别;和for,和分别

图7显示了在和处失谐和拉比频率的三维曲线图。图6、和分别显示为、和,图6、和分别显示为、和。可以观察到,和的所有值均为正常数,且形状完全不同。结果表明,在探针失谐和拉比频率的小范围内,光谱具有明显的色散。图6在拉比频率较小时,光谱在中心出现一个尖峰,随着拉比频率的增加,光谱在中心两侧出现有孔的高峰。图6和图6显示了在拉比频率较小的区域出现了一个深孔,在增大时,它们在非谐振探针失谐区域出现了两个小孔。在恒定和下改变拉比频率时,和的三个部分在相互作用中具有不同的强度。

图7
figure 7

的部分的三维谱作为失谐和拉比频率在,的函数。And for, And分别;和for,和分别

结论

本文研究了由半导体量子点和三个金属纳米球组成的杂化纳米结构在三种电磁场作用下的激子-等离子体相互作用。我们注意到当有效拉比频率完全取下(所有项)时,有效拉比频率非常少的项的影响不出现,因此根据等离子体场多极的数量将相干等离子体场的有效拉比频率分为三部分,并分别研究了每一部分的重要性。观察到(FPERF)与(SPERF)、(TPERF)与(TPERF)成正比,其平均值随着多极子距离阶数的增加而增加。改变角度和强探测场对这三个部分的光谱都有影响,其他参数如拉比频率和介电常数()对这些光谱也有很强的影响。最后,我们希望相干等离子体场的有效拉比频率分裂的结果可以用于杂化纳米系统的光学实验分析。

目录

摘要 介绍 理论模型与形式主义 数值结果及讨论 结论 数据可用性 参考文献 作者信息 道德声明 搜索 导航 ##### 下载原文档:https://link.springer.com/content/pdf/10.1007/s11468-023-01858-1.pdf

文章链接:http://900614.com/news/show-61759.html
 
 
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