摘要
在巴西贝洛奥里藏特(Belo Horizonte)核技术发展中心(CDTN)的TRIGA Mark I IPR-R1核研究堆的所有辐照装置中，实验测定了中子通量和光谱参数f和α的新值。对Au、Fe、Zn、Zr四组监测仪按“多监测仪cd比法”进行裸照射和cd覆盖。通过分析选定通道辐照的认证标准物质BCR-320R，验证了数值。根据辐射通道值和旋转木马的平均值进行计算。En-score的结果表明，k0法产生的结果是可靠的。从现在开始，用放射性同位素生产和研究的几种基质的质量分数的值将更加准确，活度的计算也将更加精确。
介绍
巴西核能委员会核技术发展中心(CDTN/CNEN)将于2022年庆祝其TRIGA Mark I IPR-R1研究堆达到首次临界70周年[1]。该核反应堆是通用原子公司建造的用于训练、研究、同位素的多用途工具[2]。这是一个独特的和开创性的设施在巴西，它是由米纳斯吉拉斯州政府收购。
一直以来，该反应堆已被用于若干目的，如通过中子活化分析(NAA)测定各种基质样品的元素浓度，研究在健康和放射药学中具有潜在用途的新物质，生产用于工业应用的放射性同位素以及用于环境研究和中子和热水力研究的示踪剂。在培训方面，研究反应堆操作员培训课程(CTORP)是对安格拉核电站操作员培训的先驱。
TRIGA IPR-R1反应器有三种辐照装置:中央顶针、旋转机架和快速气动传输终端2[3]。中央顶针允许在中子通量最大的位置照射样品，快中子的贡献最大，其次是超热中子和热中子。
旋转机架或旋转木马包括一个环，围绕着40个通道或样品辐照位置的核心。将样品插入样品支架中，通过电缆进入照射位置，电缆穿过接入管。这是最需要辐照的位置，因为热中子的成分是对总通量贡献最大的，其次是超热中子和快中子。对于一般的活化，更强的热中子通量是有趣的。此外，更多的样品可以同时辐照。
快速气动传输终端2 (FPTT2)由一个允许快速导入和提取样品的系统组成。该终端主要用于延迟裂变中子法分析铀[4]。由于位于堆芯外(图1)，是TRIGA反应堆最受热照射的位置。
TRIGA Mark I IPR-R1研究堆堆芯配置6
沿着年,TRIGA反应堆的核心配置修改六次:1964年(配置n。2),1967(配置n。3),1973(配置n。4),1996(配置n。5)和2001年(配置n。6)。多元化的实验和半理论方法作为蒙特卡罗代码[5]已经确定中子通量在不同辐照管道和设备,应用不同的程序和材料(6、7、8、9、10、11、12、13、14、15、16、17)。
表1表明，中子通量的测量是在不同的地方和不同的程序进行的，也使用了与反应堆堆芯结构变化有关的不同材料。随着时间的推移，研究人员对辐照装置中的中子通量进行了表征。表2显示了不同作者对100kw的IPR-R1堆芯配置5号和6号测定的热中子和超热中子通量平均值，与Carousel和Central Thimble有关。
中子活化分析的相对法是在第一个临界后才开始应用的，直到1995年k0法建立之前一直是测定元素浓度的主要方法。
直到2001年，反应堆的旋转木马都是用来旋转的。因此，在必要时使用热通量和低温通量的平均值。然而，当将堆芯更换为新配置，使其能够从100千瓦运行到250千瓦时，在配置n. 6中，在旋转机制中观察到损坏。从那时起，旋转木马不再旋转期间辐照保存损坏的旋转木马的机制。这意味着从此时开始，由于不能再使用平均值，有必要确定所有辐照通道中的中子通量和f(热中子与超热中子通量比)和α(超热中子通量形状因子)。在k0法的应用中，必须保证该方法应用的准确性。2003年重新建立并改进了k0方法，选择了旋转木马中的五个特定辐照通道，重新确定了光谱参数[13]。
然而，其他辐照通道(旋转木马和中央顶针)继续被其他项目用于生产放射性同位素和放射性药物，并使用平均中子通量值进行活度计算。需要重新确定的值。
本文用中子活化分析的k0标准化方法测定了用于样品分析的旋转木马辐照通道中的热中子、超热中子和快中子及其光谱参数。旋转木马与图1的核心配置n. 6有关。中子通量和光谱参数也在核心的F12(将安装快速气动转移终端1)、快速气动转移终端2(通过延迟裂变中子进行辐照测定铀)和中央顶针中确定，作为附加信息。
方法
中子通量和光谱参数的测定
确定有关辐照通道的k0方法所需的所有数据的程序包括两个步骤:(1)通过“多监测仪Cd-ratio”方法[18]确定光谱参数f(热中子与超热中子通量之比)和α(超热中子与理想1/E分布偏差的度量);(2)利用已确定的f和α特定方程和电子表格帮助计算热中子、超热中子和快中子通量的值。核数据采用推荐的k0数据库[19]。
步骤(1)根据“多监测仪Cd-ratio”法确定光谱参数[18]。
该方法是测定这些参数最准确的方法。在此步骤中，使用了一组监视器。Au (Al - 0.1%Au箔，IRMM-530R合金，高0.1 mm，纯度(0.1003±0.0012)%);铁(IRMM箔，IRMM- 524a，高度0.1 mm，纯度≥99.996%);在所有辐照通道中，裸露辐照Zn (Goodfellow箔，高度0.050 mm，纯度99.99%)和覆盖Cd (Goodfellow Cd棒，高度20 mm，直径10 mm，厚度1 mm，纯度99.99%)的Zr (Goodfellow箔，高度0.125 mm，纯度99.8%)。
根据Jaćimović和Menezes, 2022[17]描述的程序进行监测器的准备、照射程序和诱导活性的测量。
使用Kayzero for Windows®(KayWin)软件包[20]，采用多监测仪Cd-ratio法计算参数α，绘制时得到直线斜率(-α):
（1）i对应于同位素1,2,3，…N。
同样使用KayWin软件，f的计算结果为:
（2）每台监测仪均按Cd-ratio法进行cd包覆和裸照射。因此，Cd-ratio (RCd)被确定(裸和覆盖cd的监测器的比活度之比)，对超热中子(FCd)的cd传输进行了小的修正，以及对热中子和超热中子(Gth, Ge)的自屏蔽进行了修正。由于考虑到Ge=1的KayWin程序无法对Ge进行校正，因此我们使用MATSSF程序[21]计算Ge，并将其用于谱参数的计算。指标r是已知精确核常数的监测仪，主要是Q0和Ēr。这样定义，参数f是根据Høgdahl惯例(判据ECd≈0.55 eV)的热通量和超热通量之比[18]。所选监测装置的中子能量范围从5.65 eV (197Au)到6260 eV (94Zr)都可以覆盖。
步骤(2)测定热中子、超热中子和快中子通量。
为了确定热中子和超热中子的实验通量，使用了基于先前使用多监测仪Cd-ratio方法确定的f和α值的Excel表格。应用公式3计算热中子通量(ϕth)值:
（3）地点:
A sp为比计数率，M为摩尔质量，NA为阿伏伽德罗数，θ为同位素丰度，γ为绝对伽马强度，Gth和Ge分别为热中子和超热中子自屏蔽校正因子，εp为全能峰探测效率。超热中子通量(ϕe)以ϕth与f之间的比率计算(ϕe = ϕth/f)。
采用公式4计算快中子通量(ϕf)，与采用Cd-ratio多监测仪法测定f和α的实验相同。
（4）式中，G f为快中子自屏蔽校正因子，σf为快中子的截面。通常使用这种方法计算的快速通量数据，因为在光盘覆盖下监测激活时噪声低。根据所选择的监测集，可以使用54Fe(n,p)54Mn反应来计算快速通量，该反应是中子能量中位数(E50%)为4.294 MeV时产生的阈值反应[22]。此外，90Zn(n,2n)89Zr反应也可以使用，但由于高阈值能量(E50%=14.32 MeV[22])，在热化良好的中子能谱情况下可能不准确，并且由于来自背景的228Ac的911.1 keV对89Zr的909.1 keV伽马线有光谱干扰。
验证
在我们之前的工作中，k0-NAA的验证已经使用不同的crm进行了验证[23,24]。在这项工作中，我们对认证标准物质BCR-320R[25]进行了分析，以验证本研究中确定的值，并评估该方法的分析性能。等量的合格标准物质(约200毫克)被称量到适合中子辐照的聚乙烯小瓶中。样品由中子通量监测器(Al - 0.1%Au合金IRMM- 530r圆盘，欧洲委员会联合研究中心，标准物质和测量研究所，比利时，直径6毫米，厚0.1毫米)辐照插入。在100 kW TRIGA Mark I IPR-R1反应堆的旋转传送带中选定辐照通道，辐照时间为8 h。在HPGe探测器(50%相对效率，微型计算机，相关电子堪培拉)上进行三次伽马能谱分析，测量中半衰期和长半衰期(衰变后3-4天，7天和21天)的放射性核素。光谱采集采用Genie 2000软件CANBERRA。使用HyperLab程序[26]对光谱进行反卷积，使用KayWin软件包[20]计算元素质量分数。
统计检验
利用测定的光谱参数和中子通量，采用En-score[27]检验验证k0法的解析响应。该试验验证了认证标准物质的实验结果是否与认证值一致。En-score考虑了实验分析的扩展不确定性和覆盖因子k = 2(95%置信区间)的认证值。
在En-score的计算中使用了以下公式:
（5）其中，ULab和UAssigned分别为实验结果(XLab)和赋值结果(XAssigned)的扩展不确定度(k = 2)，
(6) (7)其中uAREA为全能峰计数数(AREA)的不确定度，umethod结合CDTN/CNEN建立的k0-NAA标准不确定度(k = 1)为3.5%。根据De Corte, 1987[18]的推荐值。
使用的评价标准为|En|≤1.0，表示性能被认为是满意的。这意味着该方法产生的结果有95%的可能性在与认证值对应的值范围内。当|En| > 1.0时，性能不理想。
目录
摘要 介绍 方法 结果与讨论 结论 参考文献 致谢 作者信息 搜索 导航 #####结果与讨论
测定了2016 - 2019年旋转木马辐照通道(IC)的光谱参数和中子通量。对于通道IC-7的辐照，该值是在2018年和2019年(IC-7和IC-7R)确定的[17]，也是在2021年底(IC-721)确定的，即在SARS-CoV−2病毒引起COVID - 19疾病的大流行期之后。在此期间，TRIGA IPR-R1反应堆停止运行。目的是验证这些值是否仍然与长时间不手术前的测量值相似。
在Carousel中，由于IC-4和IC-36两个照射通道不可用，因此无法确定其值。为了对TRIGA反应堆旋转木马装置的光谱参数值和相关标准差值有一个概述，计算了旋转木马(AVC)的平均值。为了计算AVC，除IC-721周期后的值外，所有辐照通道的所有值都包括在内。目的是比较反应器停止运行前后的结果。对于IC−27，快中子通量呈现出意想不到的高不确定性(见表3)。之后应重复确定光谱参数和中子通量的实验过程。
表3显示了Carousel，快速气动传输终端1 (FPTT1)和2 (FPTT2)以及中央顶针(CT)中每个辐照通道的值，包括AVC。可以看出，热通量、低温通量和快速通量的AVC偏差分别约为2.7%、6.1%和6.3%，f的AVC偏差约为5.2%，而参数α的AVC偏差约为770%。安装在核心F12的快速气动转移终端1将用于生产半衰期短的放射性核素，元素浓度将用k0法分析。2005年用裸法[18]用198Au - 95Zr监测仪测定了光谱参数和中子通量。这是对该通道值的初步评估，旨在将来安装气动传输用于短半衰期放射性核素分析。光谱参数和中子通量将再次更精确地确定，以使它们可用。FPTT2和中央顶针不用于应用k0方法，但有趣的是可用于其他研究。
IC-721的数值没有包含在图中。图2显示了旋转木马中子通量的分布，图3和图4显示了光谱参数f和α的分布。
旋转木马辐照通道内中子通量分布(IC-4和IC-36不能)
光谱参数f在Carousel辐照通道中的分布(IC-4和IC-36不能)
光谱参数α在Carousel辐照通道中的分布(IC-4和IC-36不能)
与Carousel相关，可以观察到辐照通道IC- 11和IC-39的f值最高，IC- 14的f值最低。为了验证这些数据是否会干扰计算，在这些通道中辐照了等量的认证标准物质BCR-320R。该材料也在IC-7通道(作为辐照通道参考[13])和IC- 20通道(随机选择)中辐照。
为了用k0法计算标准物质等分的质量分数，需要测定Fc,Au[17,29]。对于每个样品，计算两个Fc,Au值:一个称为Fc,Au- ic，使用通道的光谱参数值，另一个称为Fc,Au- avc，使用Carousel的平均光谱参数计算。因此，利用特定通道的fIC、αIC、Fc、Au-IC[17,29]值和Carousel的fAVC、αAVC、Fc- avc值获得质量分数。对于IC-7，使用的值对应于2019年确定的IC-7R，这是反应堆停止运行前的最后一个值。所有元素的测定结果如表4所示，IC- 7r和IC- 11;IC- 14和IC- 20表5,IC-39表6。采用Kayzero for Windows®，V3.37[20]软件进行质量分数计算。表7显示了用于计算的f、α和Fc、Au的所有值。
表4、5和6也显示了百分比差异，PD。计算它是为了确定基于每个通道的值和考虑参考值的平均旋转木马的值获得的结果有多接近。PD是一个有趣的评估器，它指出是否有可能根据IC参数或Carousel平均参数值计算质量分数。
PD显示，IC- 7r及其相关的IC- 7ravc、IC- 11和IC- 11AVC、IC- 20和IC- 20AVC以及IC-39和IC- 39avc的百分比差异均小于10%。对于IC−14和IC−14AVC，小于10%的值对应71.4%，最大差值小于12%。有趣的是，IC−14中参数f的值在所有确定的f值中是最低的。
因此，用En-score表8评价与认证结果相关的结果，所有的值都是|En|≤1.0，指出所采用的方法产生的结果有95%的概率在与认证值对应的范围内。
使用2018年(IC-7)、2019年(IC-7R)和2021年(IC-721)为该通道确定的光谱参数和通量，评估器En-score也应用于IC-7中辐照的BCR-320R样品。表9显示了En-score结果。
结论
采用最精确的“多监测仪Cd-ratio法”测定了TRIGA Mark 1型irr - r1反应堆、Carousel、快速气动传递系统2和中央顶针辐照装置的热通量、超热通量和快中子通量以及f和α光谱参数。在所有辐照装置中测定的数值第一次基于相同的程序并使用相同的材料(经认证的监测仪和中子过滤器)。
目的是在旋转木马的辐照通道中使用标准化的中子活化分析方法进行分析，旨在产生可靠的元素浓度值。作为附加信息，这些值也在快速气动传输系统2和中央顶针中确定。
将标准物质BCR-320R在特定辐照通道辐照等分的实验值应用En-score测试。通道是根据f的最高和最低发现值选择的。此外，还选择了一个参考通道和一个随机通道。将该通道的光谱参数和通量计算的质量分数值与Carousel的平均值进行比较，最大的百分比差异约为12%。然而，应用统计测试En-score，结果指出，k0方法是产生可靠的结果为一个特定的渠道或使用Carousel平均参数。
根据IC-7在2028年、2019年和2021年获得的数据(光谱参数和中子通量)，计算了参考样品在我们的参考辐照通道IC-7中辐照的质量分数[13]。统计测试En-score还指出，随着时间的推移，k0方法产生的结果有95%的可能性在与认证值对应的值范围内。他们还表明，由于停止运行的时间，反应堆可能发生的变化是不确定的。
从现在起，与k0-INAA法测定质量分数有关的所有计算以及放射性同位素(放射性药物、放射性示踪剂和放射源的生产)的生产和研究将更加准确，包括其计算的诱导活性。
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